Am 31. Oktober 1964 starb Theodore Freeman bei einem Flugunfall mit seinem Düsenflugzeug des Typs T-38 Talon. Eine Gans prallte während des Landeanflugs gegen die Scheibe des Cockpits. Die Bruchstücke aus Plexiglas gerieten in die Triebwerke, die sofort abschalteten. Freeman war zwar noch in der Lage, den Schleudersitz auszulösen, allerdings war die Maschine für eine ordnungsgemäße Öffnung des Fallschirms bereits zu niedrig. Den heftigen Aufprall überlebte er nicht.
Er war der erste US-Astronaut, der im Dienst ums Leben kam. Sein Name findet sich außerdem auf der Metallplatte des Fallen Astronauts, des einzigen Kunstwerks auf dem Mond.